Музей был образован в системе Академии наук СССР на
основании решений Президиума АН СССР от 7 сентября 1930 года и
Секретариата ЦИК СССР от 26 апреля 1931 года
В основу экспозиции музея легла антирелигиозная
выставка, открытая в 1930 году в залах Зимнего дворца в
Ленинграде. Официальное открытие музея в Казанском соборе
состоялось 15 ноября 1932 года
Инициатором создания музея и его первым директором стал выдающийся российский историк религии, этнограф и антрополог В. Г. Богораз-Тан (1865—1936). Не менее важную роль в организации и функционировании музея сыграл М. И. Шахнович,
занимавший должность заместителя директора музея с 1944 по 1960
год
Отдел книжных фондов (в настоящее время — Научная
библиотека) был создан в 1932 году. В настоящее время фонд
библиотеки насчитывает около 192 000 единиц хранения. Это одно
из крупнейших книжных собраний по вопросам религии и атеизма
В библиотеке также хранятся книги по истории,
философии, психологии, археологии, этнографии, изобразительному
искусству, музееведению. Основу собрания составили издания из
запасного фонда Библиотеки
В состав библиотеки вошла часть книжного фонда Императорского Православного Палестинского общества (книги и журналы по богословию, церковной истории, палестиноведению), книги из личных библиотек В. Д. Бонч-Бруевича, А. Н. Никольского, Б. Я. Рамма,
протоиерея И. Н. Четверухина и др.